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上海大學張久俊課題組--具有較大層間距離的夾層式SnS2 /石墨烯/ SnS2作為高倍率鋰/鈉離子電池陽極材料
SnS2材料由于具有高比容量的層狀結構,在電化學儲能領域引起了廣泛的關注。然而,在充放電循環過程中,其易于重新堆疊的性質導致電極結構不穩定,容量嚴重下降。本文報道了一種簡單的一步水熱合成SnS2/石墨烯/ SnS2(SnS2/rGO/SnS2)復合材料的方法,該方法是在還原石墨烯兩側通過C-S鍵共價修飾超薄SnS2納米片。由于石墨烯夾在兩個SnS2片之間,復合材料的SnS2層間距增大(~8.03Å),這有利于Li+/Na+離子的嵌入/脫出,提高傳輸動力學,同時抑制充放電過程中SnS2納米片的堆積。 密度泛函理論計算揭示了夾層狀復合材料中間層間距最穩定的狀態。分子模擬和實驗觀測Li/Na離子的擴散系數結果表明,該狀態最適合離子的快速傳輸。此外,固定在石墨烯片上的大量超級SnS2納米粒子可以對復合材料產生贗電容貢獻,特別是在大電流密度下;即使在10 A g-1電流密度下,鋰/鈉離子電池中也能保證844和765 mAh g-1的高倍率性能。在200次循環后形貌幾乎未變化,并且SnS2納米顆粒仍然可以恢復到原始相且未發生明顯的附聚,表明這種具有高倍率和優異的循環穩定性的復合材料是鋰/鈉儲存的理想選擇。


 Figure 1. SnS2/rGO/SnS2復合材料的(a) XRD圖和(b) TEM圖;(c)夾層狀結構示意圖;(d-f)XPS圖。


Figure 2. (a)夾層狀結構SnS2/rGO/SnS2的分子模型;SnS2/rGO/SnS2復合晶體中(b)系統能量對層間空間的依賴性和(c)含有Li+/Na+的1×2×1超晶胞模型;(d) Li+和Na+的擴散系數與層間空間的關系。


Figure 3. SnS2/rGO/SnS2復合材料的形貌和結構表征。(a)TEM圖;(b)亮場圖像和(c)暗場圖像;(d,e) HRTEM圖;(f)SAED模式;(g)高角度環狀暗場圖像及其對應的Sn、S、C元素映射;(h) AFM圖像及相應高度剖面。


Figure 4. SnS2/rGO/SnS2的鋰離子電池電化學性能。(a)掃描速率為0.1 mV s-1的CV圖;(b) 0.1 A g–1下的充放電曲線;(c) 0.1 A g–1下的循環性能;(d)循環時的差別充電容量圖;(e)在 0.01–1.0和1.0-3.0 V電位范圍內發生的可逆充電容量與循環;(f)不同電流密度下的倍率性能;(g)在1 A g–1下的循環性能。


Figure 5. SnS2/rGO/SnS2的鈉離子電池電化學性能。(a)掃描速率為0.1 mV s-1的CV曲線;(b)電流密度0.1 A g–1下的充放電曲線;(c) 0.1 A g–1下的循環性能;(d)不同電流密度下的倍率性能。


Figure 6. 鈉儲存行為的定量電容分析。(a)不同掃面速度下的CV曲線;(b)對數陰極/陽極峰值電流與對數掃描速率之間的關系;(c)不同掃描速率下電容容量的整體貢獻率;(d)0.8 mV s-1時電容性貢獻(紅色)和擴散貢獻(藍色)。


Figure 7. SnS2/rGO/SnS2電極經過200次充放電循環后的形貌和結構特征。(a) TEM圖和(b,c)HRTEM圖;(d)高角度環狀暗場圖像及其對應的C、Sn、S元素映射。
相關研究成果于2019年由上海大學Jiujun Zhang課題組,發表在ACS Nano(https://doi.org/10.1021/acsnano.9b03330) 上。原文:Sandwich-Like SnS2/Graphene/SnS2 with Expanded Interlayer Distance as High-Rate Lithium/Sodium-Ion Battery Anode Materials 

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